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Diplomarbeit aus dem Jahr 2005 im Fachbereich Chemie - Physikalische und Theoretische Chemie, Note: 1,0, Carl von Ossietzky Universität Oldenburg (Fakultät V - Mathematik und Naturwissenschaften, Reine und Angewandte Chemie), Sprache: Deutsch, Abstract: Inhaltsangabe:Zusammenfassung:
Katalytische Prozesse spielen im industriellen Alltag eine bedeutende Rolle. Ungefähr 80 % der Chemikalien werden unter Einsatz von Katalysatoren hergestellt. Der Großteil der technischen katalytischen Verfahren sind heterogen katalytisierte Reaktionen.
Bei der heterogenen Katalyse reagieren Fluide an der Oberfläche eines festen Katalysators.
Die Vorgänge bei der heterogenen Katalyse sind sehr komplex.
Zur Optimierung bekannter Katalysatoren und der Entwicklung neuer sind Kentnisse der Vorgänge auf dem Katalysator von entscheidender Bedeutung.
Die Optimierung der Reaktivität von Metallkatalysatoren kann durch die Modifizierung der Oberfläche erfolgen, z.B. durch die Erhöhung der Zugspannung, und/oder den Einbau von Defekten. Oder durch Koadsorbate, die die katalytische Aktivität des Katalysators erhöhen oder verringern können.
Durch den Einsatz der bimetalischen Katalysatoren kann die Selektivität gegenüber den reinen Metallkatalysatoren erhöht werden. Dabei wird zwischen elektronischen und strukturellen Einflüssen unterschieden.
Der Einsatz von Legierungen anstatt der Reinmetallkatalysatoren hat sich in der heterogenen Katalyse bewährt.
Bei der Fischer-Tropsch-Synthese wird Synthesegas an Cobalt- oder Eisenkatalysatoren zu Kohlenwasserstoffen umgesetzt.
Eine wichtige Stufe hierbei ist die Chemisorption von Kohlenmonoxid (CO) an dem Katalysator.
Zur Aufklärung der Elementarvorgänge auf einem Modellkatalysator -- meist Einkristalle -- müssen möglichst alle Störeinflüsse eliminiert werden, was das Arbeiten unter UHV-Bedingungen (Ultrahochvakuum) erfordert.
PtCo-Oberflächenlegierungen sind neben ihrer katalytischen Eigenschaften auch als potentielle magnetooptische Speichermedien interessant.
Das Ziel dieser Arbeit war es die Oberflächen der Modellkatalysatoren (PtCo-Legierung) mit oberflächenspektroskopischen Methoden (LEED, XPS, IR) zu untersuchen.
Eine weitere Aufgabe dieser Diplomarbeit war es, ein Rastertunnelmikroskop (STM) in Betrieb zu nehmen.
Nach erfolgreicher Inbetriebnahme wurden die ersten Routinemessungen an Gold und Graphit durchgeführt.
Inhaltsverzeichnis:Inhaltsverzeichnis:
1.Einleitung7
2.Verwendete Messmethoden8
2.1UHV-Anlage8
2.1.1Probenhalter10
2.2LEED11
2.2.1Grundlagen der Elektronenbeugung11
2.2.2Instrumentation13
2.3Röntgen-Photoelektronenspektroskopie14
2.3.1Grundlagen der Photoelektronenspektroskopie15
2.3.2Instrumentation20
2.3.3ARXPS21
2.4Infrarot-Reflektions-Absorptions-Spektroskopie24
2.4.1Theoretische Grundlagen24
2.4.2Instrumentation26
2.5Rastertunnelmikroskopie28
2.5.1Tunnelvorgang29
2.5.2Tunnelstromdichte nach Simmons32
2.5.3Tersoff-Hamann-Ansatz34
2.5.4Instrumentation35
2.6Probenpräparation39
3.Experimentelle Befunde und Diskussion40
3.1Die Pt(111)-Oberfläche40
3.1.1Bekanntes aus der Literatur40
3.1.2LEED-Messungen45
3.1.3XPS-Messungen46
3.2Co-Filmwachstum auf Pt(111) bei Raumtemperatur48
3.2.1Bekanntes aus der Literatur48
3.2.2LEED-Messungen52
3.2.3XPS-Messungen54
3.3PtCo-Legierungen61
3.3.1Bekanntes aus der Literatur61
3.3.2LEED-Messungen65
3.3.3XPS-Messungen69
3.4CO-Adsorption auf PtCo-Legierungen76
3.4.1Bekanntes aus der Literatur76
3.4.2IRRAS-Messungen78
3.5Fehlerdiskussion81
3.6Vorbereitende STM-Messungen82
3.6.1Gold82
3.6.2HOPG83
4.Zusammenfassung und Ausblick85
Literaturverzeichnis88
Katalytische Prozesse spielen im industriellen Alltag eine bedeutende Rolle. Ungefähr 80 % der Chemikalien werden unter Einsatz von Katalysatoren hergestellt. Der Großteil der technischen katalytischen Verfahren sind heterogen katalytisierte Reaktionen.
Bei der heterogenen Katalyse reagieren Fluide an der Oberfläche eines festen Katalysators.
Die Vorgänge bei der heterogenen Katalyse sind sehr komplex.
Zur Optimierung bekannter Katalysatoren und der Entwicklung neuer sind Kentnisse der Vorgänge auf dem Katalysator von entscheidender Bedeutung.
Die Optimierung der Reaktivität von Metallkatalysatoren kann durch die Modifizierung der Oberfläche erfolgen, z.B. durch die Erhöhung der Zugspannung, und/oder den Einbau von Defekten. Oder durch Koadsorbate, die die katalytische Aktivität des Katalysators erhöhen oder verringern können.
Durch den Einsatz der bimetalischen Katalysatoren kann die Selektivität gegenüber den reinen Metallkatalysatoren erhöht werden. Dabei wird zwischen elektronischen und strukturellen Einflüssen unterschieden.
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Zur Aufklärung der Elementarvorgänge auf einem Modellkatalysator -- meist Einkristalle -- müssen möglichst alle Störeinflüsse eliminiert werden, was das Arbeiten unter UHV-Bedingungen (Ultrahochvakuum) erfordert.
PtCo-Oberflächenlegierungen sind neben ihrer katalytischen Eigenschaften auch als potentielle magnetooptische Speichermedien interessant.
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1.Einleitung7
2.Verwendete Messmethoden8
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2.2LEED11
2.2.1Grundlagen der Elektronenbeugung11
2.2.2Instrumentation13
2.3Röntgen-Photoelektronenspektroskopie14
2.3.1Grundlagen der Photoelektronenspektroskopie15
2.3.2Instrumentation20
2.3.3ARXPS21
2.4Infrarot-Reflektions-Absorptions-Spektroskopie24
2.4.1Theoretische Grundlagen24
2.4.2Instrumentation26
2.5Rastertunnelmikroskopie28
2.5.1Tunnelvorgang29
2.5.2Tunnelstromdichte nach Simmons32
2.5.3Tersoff-Hamann-Ansatz34
2.5.4Instrumentation35
2.6Probenpräparation39
3.Experimentelle Befunde und Diskussion40
3.1Die Pt(111)-Oberfläche40
3.1.1Bekanntes aus der Literatur40
3.1.2LEED-Messungen45
3.1.3XPS-Messungen46
3.2Co-Filmwachstum auf Pt(111) bei Raumtemperatur48
3.2.1Bekanntes aus der Literatur48
3.2.2LEED-Messungen52
3.2.3XPS-Messungen54
3.3PtCo-Legierungen61
3.3.1Bekanntes aus der Literatur61
3.3.2LEED-Messungen65
3.3.3XPS-Messungen69
3.4CO-Adsorption auf PtCo-Legierungen76
3.4.1Bekanntes aus der Literatur76
3.4.2IRRAS-Messungen78
3.5Fehlerdiskussion81
3.6Vorbereitende STM-Messungen82
3.6.1Gold82
3.6.2HOPG83
4.Zusammenfassung und Ausblick85
Literaturverzeichnis88