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Desde sua descoberta por S. Iijima em 1991, os nanotubos de carbono têm sido considerados um dos materiais nanoestruturados mais promissores para o desenvolvimento de novos dispositivos eletrônicos em escala nanoscópica. Devido à sua alta razão entre a área superficial e o volume, esse material se destaca para aplicações como sensores de gás. Nesse livro mostraremos como simulações computacionais podem nos auxiliar no estudo desse material para aplicações como sensores de moléculas gasosas. Para isso, realizamos cálculos de estrutura eletrônica baseados na Teoria do Funcional da Densidade (DFT) para diferentes sistemas formados pelo nanotubo e pela molécula. Tambem, foram realizados cálculos das propriedades de transporte utilizando o formalismo das funções de Green fora do equilíbrio (NEGF) recursivo. Atraves de simulacoes de nanotubos contendo defeitos aleatoriamente distribuídos, levamos tambem em conta os fatores de desordem característicos de sistemas mais realistas, o que nos permite obter um melhor entendimento desse material para essa aplicacao.