Strukturelle Untersuchungen alternativer Katalysatoren für die PEM-BZ
eine Fe-57-Mößbauerspektroskopische Studie pyrolysierter Eisenporphyrin-Elektrokatalysatoren
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Bereits seit 1976 ist bekannt, dass die Aktivität von N4-Metallomakrozyklen zur Reduktion von Sauerstoff durch eine Pyrolyse (600 - 1000 °C) stark verbessert werden kann. Ungeklärt war bisher jedoch welche Ursachen diese Aktivitätssteigerung begründen. In der vorliegenden Arbeit wurden am Beispiel eines Eisenporphyrins die während der Katalysatorherstellung auftretenden strukturellen Änderungen in-situ mittels Thermogravimetrie (TG-MS) und Hochtemperatur-Röntgendiffraktometrie (HT-XRD) untersucht. Die Charakterisierung der Katalysatoren erfolgte mit 57Fe-Mößbauerspektroskopie, Photoe...
Bereits seit 1976 ist bekannt, dass die Aktivität von N4-Metallomakrozyklen zur Reduktion von Sauerstoff durch eine Pyrolyse (600 - 1000 °C) stark verbessert werden kann. Ungeklärt war bisher jedoch welche Ursachen diese Aktivitätssteigerung begründen. In der vorliegenden Arbeit wurden am Beispiel eines Eisenporphyrins die während der Katalysatorherstellung auftretenden strukturellen Änderungen in-situ mittels Thermogravimetrie (TG-MS) und Hochtemperatur-Röntgendiffraktometrie (HT-XRD) untersucht. Die Charakterisierung der Katalysatoren erfolgte mit 57Fe-Mößbauerspektroskopie, Photoelektronenspektroskopie (XPS), Elementanalyse, EPR-Spektroskopie und Röntgendiffraktometrie (XRD). Die Untersuchungen ermöglichten es eine mesomere FeN4-Struktur als katalytisch aktives Zentrum zu bestimmen. Dessen Aktivität wird durch verschiedene Faktoren beeinflusst, die im Rahmen der Arbeit diskutiert werden. Außerdem werden verschiedene Präparationsstrategien erörtert, die eine Steigerung der Zentrendichte ermöglichen. Zusammen mit Stabilitätsuntersuchungen kann so ein Ausblick auf die Anwendbarkeit dieser Katalysatoren in der Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gegeben werden.
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