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Analyse der Porenstrukturen in nanostrukturierten Funktionsschichten auf Kunststoffen und Modellierung des porengesteuerten Stofftransports
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Ziel dieser Arbeit war es, ein tieferes Verständnis der Permeationsvorgänge durch poröse Beschichtungen zu generieren und dominierende Diffusionsmechanismen durch Poren zu identifizieren. Dafür wurde eine Methodik zur Bestimmung der Poren und Porenverteilungen in Beschichtungen mithilfe von drei komplementären Verfahren sowie ein Simulationstool zur Modellierung des Stofftransports durch Kunststoffe entwickelt. Die Untersuchungen zeigen, dass die Freie Diffusion durch Makroporen (dp = 50 nm) den größten Einfluss auf den Gesamtstofftransport besitzt. Es konnte weiterhin nachgewiesen werd...
Ziel dieser Arbeit war es, ein tieferes Verständnis der Permeationsvorgänge durch poröse Beschichtungen zu generieren und dominierende Diffusionsmechanismen durch Poren zu identifizieren. Dafür wurde eine Methodik zur Bestimmung der Poren und Porenverteilungen in Beschichtungen mithilfe von drei komplementären Verfahren sowie ein Simulationstool zur Modellierung des Stofftransports durch Kunststoffe entwickelt. Die Untersuchungen zeigen, dass die Freie Diffusion durch Makroporen (dp = 50 nm) den größten Einfluss auf den Gesamtstofftransport besitzt. Es konnte weiterhin nachgewiesen werden, dass Poren in dieser Größenordnung bei den gängigen Barrierebeschichtungen aufgrund der geschlossenen Beschichtung nach Erreichen der kritischen Schichtdicke nahezu ausgeschlossen werden können. In diesem Fall teilen sich die Anteile der Diffusion durch die Beschichtung in die Knudsen- und konfigurelle Diffusion durch Meso- (2 nm = dp = 50 nm) und Nanoporen (dp = 2 nm) sowie die Festkörperdiffusion auf Molekülgitterebene auf. Die vorgestellten Ergebnisse zeigen, dass die Knudsen-Diffusion den größten Anteil an Diffusionsvorgängen einnimmt. Mithilfe einer Modellierung des Stofftransports konnte der Einfluss von Einzelporen unterschiedlicher Größe sowie die Beeinflussung aufgrund benachbarter Poren beschrieben werden. Die Validierung mit experimentellen Messungen von mikrogebohrten Edelstahlfolien als Substitut der Barrierebeschichtung zeigt eine gute Übereinstimmung der Tendenzen mit der OTR durch PET in Abhängigkeit des Porenabstands. Insgesamt überschätzt die Simulation des Stofftransports unter Annahme eines Kontinuums sowie der Gesetze von Henry und Fick die Transmissionsraten geringfügig. Es konnte gezeigt werden, dass der Diffusionskoeffizient D entscheidend für die Höhe der Beeinflussung benachbarter Poren ist, während die Löslichkeit S eine untergeordnete Rolle spielt, solange die Permeationsraten hoch sind. Weitere Berechnungen bestätigen die Eignung der Simulation für die Beschreibung des Stofftransports verschiedener Gas/Polymer-Paarungen. Die grundlegenden Mechanismen des porenbehafteten Stofftransports lassen sich unter Berücksichtigung der numerisch notwendigen Annahmen mithilfe des entwickelten Simulationstools sehr gut beschreiben. Die Korrelation der experimentellen OTR mit der Superposition der berechneten Sauerstofftransmissionsraten durch Makroporen bestätigt die Annahme, dass die Freie Diffusion bei deren Existenz dominiert. Der Stofftransport aufgrund der Freien Diffusion überwiegt trotz deutlich geringerer Gesamtporenfläche eindeutig über dem Stofftransport der anderen Diffusionsmechanismen. Weiterführende Modellierungen der Diffusion unter Berücksichtigung der undurchdringbaren kristallinen Bereiche des Kunststoffs und Wechselwirkungen der Gasmoleküle mit der Oberfläche der Porenwand werden zu dem Verständnis der Permeationsvorgänge beitragen.
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